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江苏大学发国际顶刊,生物基呋喃材料再再突破!

  2024-09-26 字体:【大】 【中】 【小】

近期,江苏大学的施伟东、范伟强和王发根设计构建了一种 CoAl 双金属基电催化剂,并借助 easyXAFS 台式 X 射线吸收精细结构谱仪进行 XAFS 测试,剖析了催化剂局部原子结构与电子结构。他们揭示了催化剂活化过程中的结构变化及活性位点的形成,阐释了其在 HMF 氧化反应中高效催化性能的根源。所合成的电催化剂有效实现了活性位点与吸附位点的协同作用,达成了 100%的 HMF 转化率和 99.1%的 FDCA 产率。

文中所使用的美国easyXAFS公司研发的台式 X射线吸收谱仪系统 easyXAFS300 无需同步辐射光源,能在常规实验室环境中进行 XAFS 和 XES 的双通道测试,获取可媲美同步辐射光源的高质量谱图,用于分析材料的元素价态、化学键和配位结构等信息,目前已在电池、催化、地质、环境、陶瓷、电磁波材料和核化学等研究领域广泛应用,并助力国内外用户在众多顶级期刊上发表大量优秀科研成果。

在该研究中,作者起初运用 X 射线吸收近边结构(XANES)探究了样品的局部电子结构与化学态。于 Co K 边 XANES 光谱里,所有样品均有两个主要特征峰,7709eV 处的峰可归结为 1s 到 3d 电子跃迁,7730eV 处的峰则归因于 1s 到 4p 电子跃迁。

经由扩展 X 射线吸收精细结构(EXAFS)分析得知,在 Co(OH)₂和 Al(OH)₃/Co(OH)₂样品中,1.47Å 处的峰源自 Co-O 键,2.42Å 处的峰归因于 Co-Co 键。复合样品的峰强度与配位数降低,说明复合样品中 Co 呈不饱和配位,利于暴露更多活性位点。对活化前后的 Co K 边谱图进行分析,发现谱峰出现位移,证实样品在活化前后产生了相变。同时,活化前后 Co(OH)₂和 Al(OH)₃/Co(OH)₂的小波变换(WT)等高线图显示样品存在 Co-O 和 Co-Co 配位键,而在 Co 箔中仅存在 Co-Co 配位键。

本工作通过电沉积法成功制备了Al(OH)₃/Co(OH)₂双功能催化计,并通过电化学活化生成了高价态的Co3⁺,该Co3⁺可作为HMF氧化的活性位点,而Al3⁺则作为吸附位点。这项研究提出并成功实施了一种新的吸附-活化协同增效策略,为HMF电化学氧化提供了新的思路以及解决方法。

(TK生物基材料)
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